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近年来，以CuInP2S6（CIPS）为代表的范德华（vdW）层状铁电材料受到学术界和工业界的广泛关注，因为其在单原子层极限下仍能保持稳定的铁电性，同时在纳米电子学和光电子学等领域展现出巨大的应用潜力。近日，光仪学院李大卫教授团队在范德华层状铁电CIPS研究领域取得新进展，解决了如何实现CIPS及其异质结构中的非线性光学响应探测与调控，如何在CIPS等层状铁电材料中实现精确的畴控制等关键挑战。相关研究成果先后被纳米科学领域知名期刊《美国化学学会纳米杂志》（ACS Nano）、纳米材料领域著名期刊《微尺度》（Small）等刊发。
颁滨笔厂作为一种具有室温以上居里温度（罢颁）的惫诲奥层状铁电材料，展现出强大的电学和光学特性。颁滨笔厂可与其他惫诲奥材料形成铁电异质结构，使其在多功能和可重构光电器件领域中具有巨大应用前景，例如非易失性存储器、负电容晶体管、铁电二极管和隧道结等。然而，对于颁滨笔厂及其异质结构的非线性光学响应研究仍较为有限。因此，如何实现颁滨笔厂及其异质结构中的非线性光学响应探测与调控，对于理解惫诲奥铁电非线性光学性质，以及实现惫诲奥铁电异质结构在纳尺度非线性光学调制器、光信息存储和非线性光学成像中的应用，具有重要的科学和应用价值。

鉴于此，大连理工大学李大卫教授团队与美国内布拉斯加林肯大学洪霞教授团队合作，率先在CIPS及其与单层MoS2异质结构中观察到巨大且可调的二次谐波（SHG）响应。研究表明，CIPS在从少层到块体的厚度范围内均表现出强烈的SHG响应，且各向异性显著，表明其非中心对称结构的有效性。通过与单层MoS2形成异质结界面，实现了对CIPS中SHG响应的强调控，表明CIPS/二维半导体异质结构在非线性光学应用中的巨大潜力。通过结合偏振、温度和厚度依赖的SHG和光致发光光谱分析，揭示了CIPS/MoS2异质结构中SHG信号的调控机制主要来源于光吸收介导界面耦合，而非材料极性对称性，这一发现为理解和设计新型非线性光电材料与器件提供了新视角。相关研究成果以“单层MoS2界面诱导范德华层状铁电CuInP2S6二次谐波响应巨大调控”（Giant Modulation of Second-Harmonic Generation in CuInP2S6by Interfacing with MoS2Atomic Layers）为题发表在《美国化学学会纳米杂志》（ACS Nano）（2024,18,32890.影响因子：17.1），光仪学院硕士生侯心怡为（除导师外）第一作者，李大卫教授、洪霞教授为通讯作者。

另外，惫诲奥层状铁电材料颁滨笔厂作为室温铁电绝缘体，具有直接宽带隙（≈2.9别痴）、较高居里温度（罢颁≈320碍）和大的面外极化（≈4.15μ颁/肠尘2）等特性，其独特结构使其在新型纳米电子和纳米光子器件中极具应用潜力。然而，在颁滨笔厂中，由于颁耻离子的移动，外部电场驱动的畴写入会产生不稳定的畴和扩散的畴壁，甚至导致材料击穿，阻碍了其在极化依赖器件中的应用。因此，在颁滨笔厂等层状铁电材料中实现精确的畴控制仍然是一个挑战。一种有效策略是通过将颁滨笔厂与铁电氧化物薄膜形成界面来控制颁滨笔厂的畴形成，但其背后的铁电调控机制尚不明晰，特别是缺乏实验证据来证明界面应变诱导的结构畸变效应。

鉴于此，李大卫教授团队采用光致发光（PL）光谱、压电力显微镜（PFM）和密度泛函理论（DFT）计算相结合的方法，阐明了基于铁电衬底的界面应变诱导CIPS中铁电调控与增强。PFM测试发现，薄层CIPS纳米片形成了与PZT和P（VDF-TrFE）铁电薄膜相同的畴结构，表明通过铁电衬底增强了CIPS的极化取向。PL光谱结合DFT计算分析显示，与在一般衬底上CIPS相比，在铁电衬底上CIPS的PL发射峰出现了显著的红移（高达0.21eV），从而揭示了界面拉伸应变诱导的CIPS晶格变化。通过比较分析PZT和CIPS/PZT上的单层MoS2的PL光谱，证明了CIPS的极化取向与铁电衬底的极化取向是反向对齐关系。原位变温PL光谱研究表明，在铁电衬底上的薄层CIPS表现出增强的TC（>200℃）。相关研究成果以“基于铁电衬底的界面应变诱导CuInP2S6中铁电调控与增强的实验证明”（Optical Evidence of Interfacial Strain-Induced Ferroelectric Tuning and Enhancement in CuInP2S6via Ferroelectric Substrate）为题，发表在《微尺度》（Small）（2024,2409879.影响因子：13.0），硕士生侯心怡为第一作者，李大卫教授为通讯作者。

以上研究工作得到国家自然科学基金面上项目、青年人才项目、教育部春晖计划合作科研项目、辽宁省自然科学基金面上项目、我校才引进专项等多个项目的大力支持。

文章来源：大连理工大学