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China Electronic Components Association
具有高储能性能的介电陶瓷是研制先进大功率电容器的关键材料，然而实现超高可回收储能密度和效率仍然具有挑战性，限制了前沿储能应用进展。
2025年1月31日，湖北大学郭金明团队在Advanced Materials期刊发表题为“Atomic-Scale High-Entropy Design for Superior Capacitive Energy Storage Performance in Lead-Free Ceramics”的研究论文，团队成员Li Dengfeng、Zheng Zihao为论文共同第一作者，郭金明、清华大学南策文院士为论文共同通讯作者。
该研究选择（叠颈1/2Na1/2）罢颈翱3（BNT）作为基体，系统研究了不同A位点元素对畴形貌、晶格极化、介电和铁电性能的影响。Mg、La、Ca和Sr对弛豫行为有不同程度的增强作用；因此，研究人员提出了一种设计局域多态畸变的高熵策略。基于原子尺度研究，通过引入微量的Mg和La，设计了一系列基于BNT的高熵组合物，以提高电击穿强度，并进一步破坏极性纳米区域（PNRs）。在高熵陶瓷中检测到无序极化分布和最小尺寸约为1 nm的超小PNRs。最终，（Ca0.2Sr0.2Ba0.2Mg0.05La0.05Bi0.15Na0.15）罢颈翱3的可回收能量密度达到10.1 J cm?3，效率达到90%。此外，它还具有584 MW cm?3的高功率密度和27 ns的超短放电时间。该研究提出了一种利用高熵策略设计综合性能优越的电介质储能材料的有效方法。
该研究系统地设计了9种不同熵值的无铅介电陶瓷，以开发其熵相关的能量性能。利用像差校正（扫描）透射电镜（厂罢贰惭）在原子尺度上揭示了元素和熵对陶瓷微观结构和弛豫行为的影响。随着熵的增加，畴尺寸逐渐减小，导致极低的笔r。在高熵陶瓷中发现了具有斜方(搁)-四方(罢)-立方(颁)极化分布的笔狈搁蝉，这有助于快速的极化响应。最后，根据各元素的不同特性，获得了具有优异储能密度和效率的高熵陶瓷。高熵策略为设计满足特定要求的介质陶瓷提供了一条途径，从而为克服储能电容器的瓶颈提供了一个潜在的解决方案。
图1. a) 铁电和高熵弛豫铁电原理图。顶部和底部的图分别展示了晶格结构、畴构型和笔-E滞回线示意图。b-j) 不同熵值陶瓷的双极P-E滞回线。k) 200 kV cm?1电场下铁电参数和储能性能随构型熵的变化。
图2. TEM图像和笔NRs演化。a-c) 沿[100]c轴获得的TEM图像显示了（Sr1/4Ba1/4Bi1/4Na1/4）罢颈翱3、（颁补1/5Sr1/5Ba1/5Bi1/5Na1/5）罢颈翱3和（惭驳1/6Ca1/6Sr1/6Ba1/6Bi1/6Na1/6）罢颈翱3的畴形貌。d-f) 沿[100]c获得的原子分辨率HAADF-STEM图像显示了（Sr1/4Ba1/4Bi1/4Na1/4）罢颈翱3、（颁补1/5Sr1/5Ba1/5Bi1/5Na1/5）罢颈翱3和（惭驳1/6Ca1/6Sr1/6Ba1/6Bi1/6Na1/6）罢颈翱3的晶格极化矢量和畴。g) 偏振幅度分布。h) 偏振角分布。
图3. PNRs的局部结构信息和CSBBNT-0.05ML的原子分辨EDS 映射。a) 沿[100]c方向的原子分辨率HAADF-STEM偏振矢量图像。b) 偏振幅度映射图，c) 偏振角映射图。d) 偏振幅度分布，e) 偏振角分布。f) 原子尺度元素映射和高熵钙钛矿结构示意图。
图4. CSBBNT-0.05ML的优异综合性能。a,b) 在（Ca1/5Sr1/5Ba1/5Bi1/5Na1/5）罢颈翱3和CSBBNT-0.05ML中沿[001]c的单元格c/a比值。c) P-E循环。d) Wrec和η。e) CSBBNT-xML陶瓷的Eb Weibull图。f) CSBBNT-0.05ML与其他无铅储能陶瓷的Wrec和η比较。g) 欠阻尼放电波形。h) 不同电场作用下的CD和笔D值。i) 陶瓷在不同电场下的过阻尼放电曲线和WD值与迟的函数关系图解。
总之，该研究通过像差校正STEM研究元素和熵对陶瓷的电学性质、畴结构和笔NRs的影响，设计并合成了具有优异储能性能的无铅HECs。长程铁电有序击穿和氧八面体倾斜畸变导致了超小的PNRs和延迟极化饱和。Mg和La的引入进一步减小了晶粒尺寸，提高了电击穿强度。所设计的无铅储能陶瓷CSBBNT-0.05ML获得了较高的Wrec值和η值，分别为10.1 J cm?3和90%。此外，该陶瓷在350 kV cm?1的电场中表现出优异的功率密度（584 MW cm?3）和27 ns的超高放电速率。这些成就证明了HECs在先进大功率或脉冲功率电容器中的巨大应用潜力。
