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铁电薄膜材料因其从自然环境中收集各种形式清洁能源的潜力而引起了广泛关注。然而，这些材料的光电性能通常受到光吸收过程中产生的热量限制，导致显着的热损失。大多数铁电薄膜产生的光生电流和热生电流具有相反的极性，从而削弱了器件的耦合光热电输出。本文报告了一种能产生相同极性光生电流和热生电流的LaNiO₃/BiMn₂O₅/滨罢翱铁电薄膜。研究表明，叠惭翱薄膜产生的光生电流极性完全由自发极化方向决定，克服了肖特基势垒对器件能量收集的不利影响。本文提出了一种增强耦合因子的新策略，为优化铁电材料在光能和热能应用中的利用提供了有价值的新见解。

研究背景

近年来，可再生能源发电份额持续增长，但传统光伏材料的热损失限制了能量转换效率。铁电材料作为能够收集光、热和机械能的多功能材料，为实现多模式能量收集提供了新途径。尽管铁电光伏效应不受带隙限制，具有独特优势，但在实际应用中仍面临高剩余极化与较小带隙难以兼顾的挑战，导致光电转换效率较低。此外，大多数铁电材料中，光电流和热电流（塞贝克效应）通常呈现相反极性，这进一步限制了能量收集效率。为解决上述问题，本研究通过溶胶-凝胶法开发了一系列铁电薄膜器件，特别是BiMn₂O₅(叠惭翱)材料，它能够产生同极性的光生电流和热生电流，从而实现了超越传统BaTiO₃、笔产罢颈翱₃ 和 BiFeO₃材料的光热耦合效应。研究结果表明，叠惭翱的光热耦合电流超过了单独光生电流和热生电流之和，其光热电耦合因子显着高于其他常见铁电材料。这种现象归因于叠惭翱克服肖特基势垒的能力，使光生电流方向主要由自发极化方向决定。这种新型器件架构不仅显着提高了铁电薄膜系统的能量利用效率，还为发展环境可持续的自供电电子设备提供了重要启示。

创新点

1. 开创性的LaNiO₃/BiMn₂O₅/滨罢翱铁电器件协同增强光生电流和热生电流，打破了传统能量收集的壁垒。

2. BiMn₂O₅铁电薄膜由于其独特的极化驱动电流方向，表现出更高的光热电耦合因子。

3. 通过优化器件调节实现了增强的能量收集效率，展现了其在自供电技术中的潜力。

文章概述

图 1 主要展示了 BMO 铁电薄膜与其他铁电材料（BaTiO₃、笔产罢颈翱₃ 和 BiFeO₃）在光-热电耦合性能方面的对比。图 1a 通过示意图对比了不同铁电材料在 405 nm 和 905 nm 激光照射下的光生电流、热生电流及耦合电流，结果表明 BMO 的光生电流和热生电流极性相同，而其他材料的极性相反，导致其光-热电耦合因子小于 1，而 BMO 的耦合因子大于 1，表现出协同增强效应。图 1b 显示了 BMO 薄膜器件的实物照片及原子级结构示意图，其中 LNO 作为底电极，BMO 作为铁电层，ITO 作为顶电极，并介绍了器件的制备方法。图 1c 为 LNO/BMO/ITO 器件的 SEM 截面图，显示了高质量的薄膜微结构，无裂纹且结晶度良好。图 1d 通过柱状图进一步对比了不同铁电薄膜在 405 nm 和 905 nm 激光照射下的光生电流、热生电流及耦合电流，明确表明 BMO 的光-热电耦合性能优于其他材料，提升了整体的光电转换效率。

图1 BMO与其他材料的光-热电耦合电流对比。(a) BMO 及其他铁电薄膜在光和热输入条件下产生电流的示意图；(b) LNO/BMO/ITO 器件的实物照片及原子级结构示意图，比例尺 4 mm；(c) LNO/BMO/ITO 器件的截面 SEM 图像，比例尺 200 nm；(d) BMO与其他材料的光生电流、热生电流和耦合电流大小的比较。

图 2 主要展示了 BMO 薄膜器件在不同激光波长和温度条件下的光-热电耦合性能优化。首先通过调整 LNO 和 BMO 层数来优化器件输出性能，最终确定了 12 层 LNO 和 12 层 BMO 作为最佳结构。图 2a 显示了 BMO 在 405 nm和 905 nm 激光照射下的光生电流、热生电流及耦合电流，并证明其耦合电流大于单独光生电流和热生电流之和，表现出增强的光-热电协同效应。图 2b-c 进一步探讨了光-热电耦合因子与激光波长的关系，发现 405 nm 激光激发的光生电流与 905 nm 激光激发的热生电流组合可实现最大耦合因子。图 2d-e 研究了905 nm 激光照射时 BMO 的温度变化对耦合因子的影响，发现当器件温度达到 58.1°C 时，光-热电耦合因子达到最大值。

图2 BMO薄膜光-热电耦合性能的增强。(a) BMO在405 nm激光照射下的光生电流、在405 nm 和905 nm激光组合照射下的耦合电流、以及在 905 nm 激光照射下的热生电流；(b) 不同激光波长照射下的光生电流、不同激光波长与905 nm激光组合照射下的耦合电流、905 nm激光照射下的热生电流的电流(I)-时间(t)曲线；(c) BMO 在不同激光波长照射下的光生电流、热生电流、耦合电流及其耦合因子；(d) 405 nm激光照射下的光生电流、不同温度下405 nm和905 nm激光组合照射的耦合电流、不同温度下905 nm激光照射的热生电流的I-t曲线；(e) BMO在不同温度下被905 nm激光照射时的光生电流、热生电流、耦合电流及电流耦合系数。

图 3 主要对比了 BMO 和 BNT 铁电薄膜的光-热电耦合特性，并分析其光生电流和热生电流的形成机制。图 3a 显示了 BNT 和 BMO 在 405 nm 和905 nm 激光照射下的电流变化，结果表明 BNT 的光生电流和热生电流极性相反，导致耦合效应减弱，而 BMO 由于光生电流和热生电流极性相同，实现了增强的光-热电耦合。图 3b 通过电滞回线和压电力显微镜测试确认了 BMO 薄膜的铁电特性，并表明其铁电响应随厚度增加而增强。图 3c-d 展示了 BNT 和 BMO 的电流-电压（I-V）特性，发现 BNT 由于肖特基势垒的存在导致光生电流方向固定，而 BMO 由于没有形成肖特基势垒，其光生电流完全由自发极化方向决定，从而实现了更高效的光电转换。图 3e-f 进一步分析了两种薄膜的能带结构，确认了 BNT 的光生电流主要由肖特基结决定，而 BMO 则是由其内部极化电场驱动。图 3g-h 说明了两种材料在 905 nm 激光照射下的热生电流形成机制，其中 BNT 的热生电流方向与光生电流相反，削弱了光-热电耦合，而 BMO 的热生电流方向与光生电流一致，实现了协同增强。

图3 BNT和BMO薄膜的光-热电耦合机制。(a) BNT和BMO薄膜在405 nm激光照射下的光生电流、405 nm和905 nm激光组合照射下的耦合电流、905 nm激光照射下的热生电流；(b) BMO 薄膜的电滞回线及“box-in-box”极化写入后的面外相位图像；(c-d) BNT 和 BMO 薄膜在黑暗环境及 405 nm 激光照射下的电流(I)-电压(V)特性曲线；(e-f) BNT和 BMO 薄膜在 405 nm 激光照射下的能带结构示意图；(g-h) BNT 和 BMO 薄膜在非对称温度梯度作用下，电子运动及热生电流方向的示意图。

图 4 主要对比了 BNT 和 BMO 薄膜的光-热电耦合功率输出及相关性能，并评估不同铁电材料的耦合因子。图 4a-b 显示了 BNT 和 BMO 在 405 nm 和 905 nm 激光照射下的光生功率、热生功率及耦合功率随负载电阻的变化情况，结果表明BNT 的耦合功率低于光电和热电功率之和，而 BMO 的耦合功率远超二者之和，表现出明显的增强效应。图 4c-d 进一步比较了两种薄膜的电流、电压、功率、能量和电荷，并通过雷达图展示了其光-热电耦合性能，结果显示 BNT 的耦合性能低于单独光电和热电输出的总和，而 BMO 的耦合性能始终高于两者之和。图 4e 统计了 BNT 和 BMO 的不同输出参数的耦合因子，发现 BMO 在所有指标上均优于 BNT，尤其是功率（2.04）和能量（1.95）表现突出，表明 BMO 具备显著的光-热电耦合增强能力。图 4f 进一步评估了其他铁电薄膜材料的耦合因子，结果表明 仅有 BMO 的光-热电耦合因子大于 1，展现出其独特优势。

图4 BMO 与其他铁电材料的电学性能及耦合因子对比。(a-b) BNT 和 BMO 薄膜的光生电流、热生电流及耦合电流所产生的功率输出；(c-d) BNT 和 BMO 薄膜的光生电流、热生电流及耦合电流所产生的电流、电压、功率、能量和电荷对比；(e) BNT 和 BMO 薄膜的电流、电压、功率、能量和电荷的耦合因子；(f) 不同铁电材料的电流耦合因子对比。

本工作构建了一种 LaNiO₃/BiMn₂O₅(BMO)/ITO薄膜器件，能够在光电和热电共同作用下实现增强的耦合效应。在各种耦合性能指标中，该器件的功率和能量耦合因子分别达到 2.04 和 1.95，表明光电流和热电流的协同增强效应显著提高了系统的整体能量转换效率。此外，本研究通过实验比较了BiMn₂O₅(BMO)铁电薄膜与其他常见铁电薄膜材料的光-热电耦合性能。结果表明，BMO 薄膜具有独特的光-热电耦合特性，其中光生电流和热生电流的极性相同，主要归因于 BMO 材料克服了肖特基势垒，并且其光生电流方向完全由自发极化方向决定。本研究证明了BMO 铁电薄膜器件在复杂环境下可用于高效可再生能源收集，尤其适用于同时包含多种能量来源的场景。这一发现拓展了铁电薄膜在光热能量收集与传感等多个领域的应用前景。

团队介绍

Aohan Xu，中国科学院北京纳米能源与系统研究所硕士研究生，主要研究方向为铁电材料及其输出性能。

Chong Guo，中国科学院北京纳米能源与系统研究所硕士研究生，主要研究方向为单晶材料和铁电材料。

杨亚，中国科学院北京纳米能源与系统研究所研究员，博士生导师。在微纳能源与传感研究方面，取得了具有国际重要影响力的原创性和开创性研究成果。以构建高性能复合型纳米发电机和高精度自供电传感器阵列为目标，从材料的设计和可控制备出发，探索力-热-光耦合效应对纳米发电机的调制机理，在新型复合型纳米发电机的设计和集成、基于纳米发电机的自驱动传感器、柔性大规模传感器阵列等领域取得了重要进展。